Licht-getriebene Phasenübergänge (Projekt B01 SFB 1073)
Lichtabsorption verändert zuallererst die Besetzung der elektronischen Zustände in einem Festkörper. In Systemen bzw. bei Phänomenen, in denen elektronische und strukturelle Eigenschaften gekoppelt sind, kann man erwarten, dass das Gitter eine Antwort auf einen Lichtpuls zeigt. Was ist daran spannend? In diesem Fall ist die sonst übliche Born-Oppenheimer-Näherung nicht gültig: die "schweren" Atomrümpfe reagieren auf eine Veränderung der "leichten" Elektronen.
Konkret untersuchen wir hier Manganate. Diese Materialklasse zeigt als Funktion der Temperatur einen Phasenübergang von einem Metall zu einem Isolator. Rund um den Phasenübergang hat man gefunden, dass spezielle Quasiteilchen, sogenannte Polaronen, verstärkt angeregt sind. Bildlich gesprochen sind Polaronen eine Kombination aus orbitaler Ordnung und Gitterverzerrung. Das Einstrahlen von Licht beeinflusst die Polaronendichte. Man kann sagen, dass somit das System in eine orbital- und strukturell anders geordnete Phase getrieben wird.
Die Abbildung zeigt die Einheitszelle eines generischen Manganats, dessen Gitter durch ein Jahn-Teller-Polaron verzerrt ist. In der Mitte befindet sich ein Seltenerdion (La3+, Sr2+), dessen Valenz den Ladungszustand der Manganatome bestimmt. Diese befinden sich auf den Ecken der kubischen Zelle, hier dargestellt durch eg Orbitale. Auf den Kanten der Zelle befinden sich Sauerstoffatome. Diese werden je nach Orientierung des eg Orbitals vom Manganatom angezogen bzw. abgestoßen. Ohne die orbitale Ordnung bilden die Sauerstoffatome eine oktaedrische Umgebung für das Manganatom. Mit orbitaler Ordnung ist diese rhomboedrisch verzerrt.
Unsere experimentelle Methode kombiniert einen fs-Laser mit einer niederfrequenten elektrischen AC Widerstandsmessung. Hierbei wird ausgenutzt, dass die dritte Harmonische des Messsignals proportional zur Polaronendichte ist. Da die Übergangstemperatur je nach Probe deutlich unterhalb der Raumtemperatur liegen kann, befinden sich die Proben in einem PPMS (physical property measurement system). Diese Apparatur erlaubt ein kontrollierte Temperaturvariation von 2 bis 400 K, sowie das Anlegen eines Magnetfeldes bis zu 9 T.
Weitere Untersuchungen finden im neuen UTEM statt. Über diesen Aufbau wird ein klassisches Pump-Probe-Experiment mit Laser-Pumppuls und Elektron-Probepuls realisiert. Dazu werden ultrakurze Laserpulse mit einer Repetitionsrate von 250 kHz in das TEM eingekoppelt und damit die Probe angeregt. Ein zweiter zeitversetzter Puls löst an der Anode des TEMs Photoelektronenpulse aus, welche die Probe stroboskopisch durchleuchten. Dieser Aufbau erlaubt es dünne Schichten auf Zeitskalen von Pikosekunden und räumlichen Skalen von Nanometern zu untersuchen, womit es schließlich möglich wird z.B. in Manganten transiente, versteckte Phasen nachzuweisen. Zudem ist es mit dem UTEM auch möglich magnetische Strukturen per kontinuierlichem Elektronenstrahl über den Lorentzmikroskopiemodus direkt sichtbar zu machen und gleichzeitig mit Einzellichtpulsen (Single-shot experiment) zu manipulieren.